摘要
对流层中氯自由基对臭氧和二次气溶胶的形成中起着重要作用。为了加深我们对氯化学在臭氧和二次污染问题中的作用的认识，开发一个全面的氯前体排放清单是很重要的。本研究基于自下向上的方法，建立了年长三角地区主要氯前体物排放清单。本研究考虑了四种主要的氯前体物质:氯化氢(HCl)、细颗粒物氯化物(Cl-)(PM2.5中的Cl-)、氯气(Cl2)和次氯酸(HClO)，估计排放源数量为12种。四种氯前体物在长江三角洲地区的总排放量分别为、、和吨。HCl的排放较大，主要来自生物质燃烧和煤炭燃烧的排放，共占HCl排放总量的68%。颗粒物Cl-主要来自工业过程、生物质燃烧和垃圾焚烧源。Cl2和HClO的排放主要与含氯消毒剂的使用有关，例如水处理、废水处理和游泳池。每个氯前体的排放是根据单个源类别的特征进行空间分配的。本研究为进一步研究长三角地区氯化学对大气复合污染形成的影响提供了重要的基础数据。
研究方法
1.研究区域
本研究区域为长江三角洲地区，如图所示
2.氯前体物排放来源
本研究中氯前体物的排放来源主要包括12类，燃煤、工业过程、垃圾焚烧和生物质燃烧源同时排放HCl和Cl-；游泳池消毒、水处理、废水处理、冷却塔消毒、农业源、自来水使用和消毒剂使用同时排放Cl2和HClO。
3.氯前体物排放计算方法
（1）HCl计算方法：
其中A为活动数据，包括煤炭燃烧、工业产品、城市生活垃圾焚烧、秸秆燃烧量等；EF(HCl)为不同来源HCl的排放因子。i和j分别代表县和分部门。
（2）Cl-计算方法：
其中A为PM2.5排放活动数据；EF(PM2.5)为不同来源PM2.5的排放因子；M是Cl-在PM2.5排放中的比例；i和j代表县及分部门。
（3）Cl2/HClO的计算方法：
其中ECl2/HClO为Cl2/HClO的排放量；A为活动数据；Cai和Cri分别为水中氯的添加浓度和剩余氯的浓度；v为挥发率；i表示源类。
研究内容及结果
01
氯前体物排放量
02
氯前体物排放时空分布图
（1）时间分配
污染源类的月均分布变化幅度较小，其中游泳池的月均幅度变化较大，主要分布在6-8月；污染源类的小时排放在上午9:00-12:00和下午17:00-19:00的排放量相对较高。餐饮、家庭生物质燃烧、分散燃煤、工业燃煤和工业过程在这一时期有较高的贡献。
（2）空间分配
氯前体的空间分布如图所示，主要分布在上海、江苏和安徽北部，安徽南部和浙江地区氯前体物排放量较小。
03
不确定性分析和清单结果比较
本研究氯排放清单与其他氯排放清单结果相比较为合理，其中Cl2和HClO的排放量不确定性较大，需进一步研究其排放因子和活动水平等数据。
引用：YiX,YinS,HuangL,etal.AnthropogenicemissionsofatomicchlorineprecursorsintheYangtzeRiverDeltaregion,China[J].ScienceofTheTotalEnvironment,:.
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